《光之聖女傳說 諸神黃昏》是以 2002 年 1 月推出、奠定《魔界戰記》系列基礎的 PS2 同名作品所強化移植。遊戲中玩家將扮演取得驅魔聖女資格的新手普莉葉（プリエ），與同伴一同為了成為「光之聖女」的目標而努力。
PSP 版將加入新錄製的全語音演出，提供略過展示場面、略過戰鬥演出、地圖旋轉等便利遊玩的功能，以及新招式、據點夥伴對話、紀錄屋、音樂屋等增添樂趣的要素。
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PSP 版除了本篇之外，並追加了全新製作的「魔王普莉葉篇」。
故事敘述在解決事件的過程中打倒許多惡魔的普莉葉，對於打倒惡魔越來越感興趣。身為前輩的亞爾愛特對此感到憂心，普莉葉本人則是豪不介意的持續挑戰惡魔。
某一天突然有一隻魔神出現在普莉葉面前，對普莉葉表示由於普莉葉讓居住在魔界的許多惡魔屈膝其下，因此從今以後惡魔們將稱呼普莉葉為「魔王」以示尊敬。
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原本是以成為打敗惡魔拯救人類的光之聖女為目標，現在居然得到魔王的稱號，就連性格開朗的普莉葉也難以掩飾其內心的動搖。就在普莉葉心情還處於低潮的時候，又碰到來自聖女會的事件解決工作，一行人於是立刻動身前往被惡魔襲擊的克洛凱特村...
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玩家只要完成本編故事後，就可以繼承破關紀錄來遊玩魔王普莉葉篇，普莉葉與其他單位的等級都會繼承本篇狀態，因此能以高等級的強力成員來面對戰鬥的挑戰。之外還會加入強力新單位「魔王普莉葉」，可與其他單位合力施展威力驚人的超強合體技。
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魔王普莉葉篇將沿襲本編劇情來發展，讓玩家體驗由 4 個章節所構成、不同於本篇（12 個章節）的的另一個故事，隨著故事走向的不同，結局也會產生很大的變化。
PSP《光之聖女傳說 諸神黃昏》預定 11 月 26 日推出，一般版價格 5229 日圓，限定版價格 7329 日圓，內含由佐藤天平（代表作：《魔界戰記》系列）作曲的彩色印刷原聲配樂 CD 與 Ryoji（代表作：《人形公主》系列）繪製的 36 頁 A5 尺寸全彩設定資料集。
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